ГОСТ Р 50089-2003
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДОЛГОВРЕМЕННОЙ
УСТОЙЧИВОСТИ
ОТВЕРЖДЕННЫХ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
К АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЮ
ГОССТАНДАРТ РОССИИ
МОСКВА
Предисловие
1 РАЗРАБОТАН И ВНЕСЕН ФГУП Всероссийским научно-исследовательским
институтом неорганических материалов им. академика А.А. Бочвара
2 ПРИНЯТ И ВВЕДЕН В ДЕЙСТВИЕ Постановлением Госстандарта России от 30
октября 2003 г. № 306-ст
3 ВЗАМЕН ГОСТ
Р 50089-92
СОДЕРЖАНИЕ
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
Определение долговременной
устойчивости
отвержденных высокоактивных отходов к альфа-излучению
Radioactive
waste. Method of measuring long-time alpha-radiation resistance
of solidified high-level radioactive waste
Дата введения 2004-07-01
Настоящий стандарт
устанавливает метод определения долговременной устойчивости промышленных
отвержденных высокоактивных отходов (далее - отвержденных отходов) к альфа-излучению.
В настоящем стандарте
использованы ссылки на следующие стандарты:
ГОСТ 2211-65
(ИСО 5018-83)
Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности
ГОСТ
2409-95 (ИСО 5017-88) Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности,
открытой и общей пористости, водопоглощения
ГОСТ 2768-84 Ацетон
технический. Технические условия
ГОСТ
18300-87 Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия
ГОСТ
Р 8.563-96 Государственная система обеспечения единства измерений. Методики
выполнения измерений
ГОСТ Р
50926-96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования
ГОСТ
Р 50996-96 Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов.
Термины и определения
ГОСТ
Р 52126-2003 Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости
отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания
В настоящем стандарте
применяются термины по ГОСТ
Р 50996, а также следующий термин с соответствующим определением:
запасенная энергия: Увеличение энергосодержания
решетки твердого тела под воздействием альфа-излучения.
4.1 Для прогнозирования
изменений свойств отвержденных отходов необходимо смоделировать процессы,
которые будут происходить в них при хранении не менее 10000 лет.
4.2 В
процессе испытаний исследуют образцы отходов, содержащие альфа-излучатели, и
контрольные образцы.
Перед началом хранения
определяют плотность, скорость выщелачивания, структуру и механические свойства
испытуемых образцов и контрольных образцов.
4.3 Образцы, содержащие
альфа-излучатели, и контрольные образцы необходимо хранить при комнатной
температуре в емкостях с плотно закрытой крышкой в течение времени,
достаточного для получения образцами, содержащими альфа-излучатели, необходимой
расчетной дозы альфа-излучения (не менее одного года). Для специальных целей
допускается хранение при других температурах. При хранении образцов более
одного года свойства, указанные в 4.2, определяют не реже одного раза в год в
течение периода хранения. При необходимости для образцов, содержащих
альфа-излучатели, исследуют выделение гелия.
4.4 После хранения образцов,
содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же
свойств, что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели,
также определяют запасенную энергию.
4.5 Сравнивают значения
параметров, полученных для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных
образцов. Если свойства по отношению к альфа-излучению не изменились, образцы
считают радиационно-стойкими.
Для проведения испытаний
необходимо использовать методики, аттестованные в установленном порядке в
соответствии с ГОСТ 8.563.
Атомно-абсорбционный
спектрометр для анализа контактного раствора, диапазон измерений 0,1 - 1000 мг,
предел допускаемой погрешности измерения не более 1 %.
Спектрометры для определения
изотопного состава радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30
%.
Структурную целостность
образца определяют рентгено-фазовым дифрактометрическим методом на
дифрактометре (погрешность измерений составляет 0,1 - 0,5 %) и сканирующем
электронном микроскопе.
Кондуктометр для измерения
удельной электропроводимости дистиллированной воды, диапазон измерений 0,1 - 90
мкСм/см, предел допускаемой погрешности не более 1 %.
рН-метр с диапазоном
измерений 0 - 14 рН, погрешность измерения не более 0,01 рН.
Удельную поверхность дробленого
образца определяют методом тепловой десорбции азота по изотермам
сорбции-десорбции азота. Предельно допустимая погрешность измерения не должна
превышать 5 %.
Термопара для определения
температуры, работающая в интервале температур 20 - 900 °С, погрешность измерения 3 °С.
Пипеточный дозатор для
определения объема контактной воды, диапазон измерений 0 - 10 см3,
погрешность измерения не более 1 см3.
Весы аналитические для
измерения массы образца с диапазоном измерений 0,001 - 200 г, погрешность
взвешивания 0,1 мг.
Штангенциркуль для измерения
линейных размеров монолитного образца, диапазон измерений 0 - 150 мм,
погрешность измерения не более 1 мкм.
6.1 Подготовка образцов
6.1.1 Для проведения испытаний
используют образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Образцы должны быть
изготовлены по технологии, максимально приближенной к соответствующему
технологическому процессу отверждения.
В процессе получения в
образцы отходов вводят короткоживущие альфа-активные радионуклиды (Pu238, Am241, Cm242, Cm244) и стабильные нуклиды,
моделирующие продукты деления. Концентрация введенных короткоживущих
альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы количество альфа-распадов (доза
альфа-облучения) соответствовало расчетному количеству альфа-распадов реальных
прототипов исследуемых образцов.
В этих условиях один год
хранения будет соответствовать значительно более длительному времени реального
хранения.
6.1.2 До начала испытаний
образцы необходимо промыть от возможных механических загрязнений погружением в
промывочный раствор на 5 - 7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ
18300), химически не взаимодействующий с материалом образцов.
6.1.3 Химический состав
образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть
максимально приближен к химическому составу отвержденных отходов. Для того,
чтобы отклонение в химическом составе было минимальным при выбранной дозе
альфа-излучения, к имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций
(атом на атом) вместо других актинидов и редкоземельных элементов.
Вместо урана (в первую очередь)
или церия и, при необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие
отходы вводится Pu238.
Для сравнения должны быть
приготовлены контрольные образцы.
6.2 Доза облучения
Дозу облучения определяет
количество альфа-распадов, происходящих при распаде альфа-излучателей (Pu, Am) в
промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.
Концентрацию короткоживущих
альфа-нуклидов, вводимых в образцы отходов, рассчитывают в зависимости от
удельной альфа-активности исследуемых отвержденных образцов и периода
полураспада короткоживуших альфа-активных радионуклидов (энергия
альфа-излучения), вводимых в образцы.
Продолжительность хранения
твердого материала, имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в
зависимости от расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в
исходном образце.
6.3 Выбор нуклида
6.3.1 Для метки необходимо
применять плутоний (Pu238), америций (Am241) и кюрий (Cm242
и Cm244).
Выбор нуклида зависит от заданной
дозы альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и
количества необходимого нуклида.
В таблице 1
приведены характеристики применяемых альфа-нуклидов.
Таблица 1
Нуклид
|
Период полураспада
|
Энергия альфа-излучения, МЭв
|
Pu238
|
87,7 лет
|
5,499
|
Am241
|
433 года
|
5,486; 5,433
|
Cm242
|
163 дня
|
6,113; 6,070
|
Cm244
|
18,1 лет
|
5,805; 5,763
|
6.3.2 Для получения одинаковой дозы альфа-излучения в определенный период
количество америция и плутония должно быть большим, чем количество кюрия.
Применение америция (Am241) менее предпочтительно
из-за большего периода полураспада.
Количество оксида плутония
не должно превышать предел растворимости. В процессе отверждения оксид плутония
должен быть равномерно распределен по объему материала.
Равномерность распределения
альфа-нуклида в отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими
исследованиями (например, методом ауторадиографии).
6.3.3 Выбрав требуемую дозу,
определяют концентрацию нуклида для получения этой дозы за конкретное время и
равномерность распределения альфа-нуклида. Концентрация должна быть определена
в каждом отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может
меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по
распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.
7.1 При проведении испытаний
необходимо исследовать не менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению
в процессе хранения, следует определять не реже одного раза в год.
7.2 Равномерность
распределения вводимых альфа-нуклидов для образцов, содержащих
альфа-излучатели, определяют методом ауторадиографии только перед началом
хранения.
7.3 Микроскопические
определения по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком
слое проводят для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов
перед началом хранения, в течение хранения и после него.
Необходимо определить:
- наличие микротрещин с
помощью методов оптической микроскопии;
- изменение химического
состава поверхности с помощью электронной микроскопии, рентгенофазового
анализа.
Микрофотографии должны быть
получены на одной и той же поверхности.
7.4 Рентгенофазовое определение
следует проводить для кристаллических и стеклокристаллических материалов
образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала
хранения, в период хранения и после него.
7.5 Изменение параметров
нестабильных фаз (при необходимости) для кристаллических материалов определяют
с помощью рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в период хранения и
после него.
7.6 Для определения
механических свойств проводят испытания на прочность сжатия, изгиб и
определение микротвердости:
- контрольных образцов - до
начала хранения и после него;
- образцов, содержащих
альфа-излучатели, - до начала хранения, во время хранения и после него.
7.7 Плотность измеряют по ГОСТ 2211
или ГОСТ
2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до
начала хранения, в период хранения и после него.
Для получения достоверных
данных должно быть проведено не менее четырех измерений.
7.8 Скорость выщелачивания
необходимо определить для контрольных образцов и образцов, содержащих
альфа-излучатели, до начала хранения, в период хранения и после него методом
Сокслета, экспресс методом Кольрауша (по изменению электропроводимости воды,
контактирующей с отвержденными материалами) или по ГОСТ
Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.
Определение скорости
выщелачивания различных нуклидов проводят по ГОСТ Р
50926.
7.9 Определяют запасенную
энергию для образцов, содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения
(не реже одного раза в год) и после него. Запасенную энергию определяют по
количеству выделяемой энергии (тепла) при нагревании образца от температуры
хранения до температуры размягчения.
Запасенную энергию следует
измерять методом дифференциального термического анализа или с помощью
дифференциального сканирующего калориметра в интервале температур от
температуры хранения до температуры, близкой к точке размягчения.
7.10 Выделение гелия при
необходимости определяют только для образцов, содержащих альфа-излучатели после
хранения.
Для исследования образцы, содержащие
альфа-излучатели, хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия,
выделяющегося из образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим
методом.
8.1 Характеристика
отвержденных материалов образцов
Характеристику образцов,
содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов приводят в таблице, с
указанием состава промышленных и имитирующих материалов, периода хранения, дозы
облучения, концентрации и активности образцов, содержащих альфа-излучатели.
8.2 Описание метода
приготовления образцов
При описании метода
приготовления образцов необходимо привести характеристики исходных материалов,
применяемых в реальных условиях получения отвержденных отходов, и имитирующих
образцов, содержащих альфа-излучатели, с указанием технологического процесса
получения. Должны быть приведены:
- температура плавления,
продолжительность выдержки расплава;
- условия охлаждения после
приготовления;
- ауторадиография образцов;
- данные по оптической микрофотографии
и результатам, рентгенофазового анализа, механической прочности.
Результаты испытаний должны
быть оформлены в виде таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.
8.3 Оптические исследования
Оптические исследования
должны быть представлены микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих
альфа-излучатели и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после
него.
8.4 Рентгенографические
исследования (для стеклокристаллических и кристаллических материалов)
Рентгенографические
исследования включают в себя результаты проведения испытаний для образцов,
содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в
период хранения и после него.
8.5 Испытания механических
свойств включают в себя результаты определения прочности сжатия, изгиба и
определение микротвердости для контрольных образцов и образцов, содержащих
альфа-излучатели до начала хранения и после него.
8.6 Измерение плотности
Плотность измеряют для
образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в
период хранения и после него.
В таблице должны быть
указаны метод измерения, температура измерения, плотность. Для образцов,
содержащих радионуклиды, должен быть представлен график зависимости плотности
от альфа-дозы.
8.7 Скорость выщелачивания -
по ГОСТ
Р 52126.
8.8 Запасенная энергия
Характеристика запасенной
энергии должна быть представлена в виде графической зависимости выделенной
энергии образцов, содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также
указать применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной
энергии. Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от
альфа-дозы.
8.9 Выделение гелия
В качестве результатов
испытаний на выделение гелия должны быть указаны: методика определения гелия,
температура хранения, результаты измерений, данные по количеству выделенного
гелия; чувствительность применяемого метода. Необходимо представить график
зависимости массы выделяющегося гелия от альфа-дозы.
8.10 Условия хранения
Информация об условиях
хранения должна содержать температуру хранения, продолжительность хранения и
график зависимости дозы облучения от времени хранения.
Все работы с радиоактивными
образцами проводят в соответствии с требованиями защиты населения и охраны
окружающей среды от вредного радиационного воздействия, установленными в [1] - [7].
(справочное)
Библиография
[1] ОСПОРБ-99 Основные санитарные
правила обеспечения радиационной безопасности (утверждены Министерством
здравоохранения Российской Федерации 27 декабря 1999 г.)
[2] НРБ-99 Нормы радиационной
безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации 2
июля 1999 г.)
[3]
СПОРО-85 Санитарные правила
обращения с радиоактивными отходами (утверждены Министерством здравоохранения
СССР 1 октября 1985 г.)
[4] СП
АС-99 Санитарные правила проектирования
и эксплуатации атомных станций (утверждены Министерством здравоохранения
Российской Федерации)
[5]
ПНАЭГ-1-011-97 Общие положения обеспечения
безопасности атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)
[6]
НП-002-97 Правила безопасности
при обращении с радиоактивными отходами атомных станций (утверждены
Госатомнадзором России)
[7] НП-020-2000 Сбор,
переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов.
Требования безопасности (утверждены Госатомнадзором России)
Ключевые слова: радиоактивные отходы, альфа-излучение, образцы,
долговременная устойчивость